黃建輝教授曾在〈感懷恩師楊日然教授〉一文中提及，楊日然教授於大學時期，即鎮日在圖書館內用功念書，同學笑稱「火車頭」，稱許楊教授為學如火車般衝勁十足。或許就在這時期，就已牽起楊教授與臺大圖書館難得的緣分。

　　楊日然教授於1972年8月至1981年1月，受閻振興校長所託，兼任臺大圖書館館長，前後長達8年，對於館務運作投入許多心力。當時本校共有6學院40學系，除總圖書館外，尚有許多院系所圖書室及分館，楊教授接掌之初，即指出4大改進重點：](1)加強與系所聯繫與合作，力求書刊資料徵集完備；(2)合理調配與有效運用有限之經費，避免浪費或重複採購；(3)鑑於多數館舍藏書書庫已呈飽和狀態，日後增建新館時，應首重書庫容量；(4)未來新建館舍應闢建研究小間，以方便教授與研究生。楊教授以此4大重點為目標領導全館，並期勉同仁加強分類編目速度與品質，確實執行借書規則，促使臺大圖書館在這8年間館藏逐步成長、館藏管理漸趨完善。

　　楊日然教授不僅擘劃館務，亦積極參與圖書館界活動，並多次擔任中國圖書館學會（後更名為中華民國圖書館學會）理監事，對圖書館界有相當貢獻：

一、推動全國圖書館館際合作：

楊教授領導臺大圖書館參與館際合作組織，提出館際互借、聯合採購、期刊聯合目錄建置等建議，以推動館際書刊資料互通有無，促進我國的科技研究發展。其後楊教授並獲「中華民國科技圖書館及資料單位館際合作組織」聘請為榮譽顧問。

二、研擬「圖書館法」草案：

楊教授於1973年12月受圖書館學會所託，組織「圖書館法委員會」，負責研擬「圖書館法」，經多次研訂撰成草案，並提交學會第23屆年會討論，為求慎重，學會此後更多次研討修改草案。1983年7月30日行政院修正發布之「加強文化及育樂活動方案」中，責成行政院文建會與教育部研訂「圖書館法」草案，就圖書館之組織、編制、經營型態等予以規定，以作為全面發展圖書館事業之依據。